一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法

未命名 09-09 阅读:94 评论:0


1.本发明属于燃料电池领域,具体是一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法。


背景技术:

2.燃料电池具有能量转化率高,零排放和噪声低等优点,但是其使用寿命制约着它的推广,且仍未达到大规模商业化。研究发现在燃料电池堆两侧的电池与中间的电池存在不一致性,严重影响整个电池组的性能,极大的降低了电池的使用寿命,上述问题限制了燃料电池商业化应用。
3.因此,对燃料电池的剩余使用寿命进行预测就成为了当下研究热点。
4.故障预测与健康管理系统(prognostics and health management,phm)是一种全面故障检测,隔离以及健康管理技术。通过传感器采集必要的数据信息,借助各种数据处理和智能算法对电池的健康状态进行评估。
5.目前主要的预测方法有基于数据驱动,模型和融合算法三大类。相比较而言,基于数据驱动法计算复杂度低,灵活性好,但是受训练样本数据规模和质量的影响较大。且当电池实际使用工况与试验测试工况出现不匹配时,容易出现模型极端下降甚至失效等问题。


技术实现要素:

6.为了解决上述问题,本发明提出了一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,能够满足燃料电池剩余使用寿命的预测需求,能够为燃料电池提供高效的健康管理。
7.所述燃料电池剩余使用寿命预测方法,具体步骤如下:
8.步骤一、针对待测的燃料电池,进行老化试验和电化学阻抗谱测试,得到阻抗数据特征x1;
9.针对老化的每个阶段,测量该阶段下对应的b个全频段阻抗数据;
10.所有a个老化阶段下的所有测量数据,组成包含实部和虚部的数阻抗据集:
11.x1={xi,i=1,2,...2b},
12.其中xi表示第i个频率下a个老化阶段各自对应的阻抗数据;xi=[z1,z2,...,zj,...za]
t
,其中,zj表示第j个频率下阻抗实部或虚部。
[0013]
步骤二、待测燃料电池是由n个电池组成的电池堆,构建该待测燃料电池的电压数据集y;
[0014]
其中,yi=[y1,y2,...,y
l
,...yn]
t
,其中,y
l
为电池堆中第l个电池的电压。
[0015]
步骤三、根据待测燃料电池的电化学阻抗谱,构建相应的等效电路模型,提取燃料电池的阻抗机理特征x2;
[0016]
具体过程如下:
[0017]
步骤301、构建三阶等效电路图以表征燃料电池的电化学阻抗过程,并计算测量的
电池总阻抗z
exp

[0018]
电池的总阻抗z
exp
表示为:
[0019][0020]
其中,ro表示欧姆电阻,ri表示质子传输极化电阻,rc表示氧气电荷传输极化电阻,rm表示质量传输极化电阻;q1,q2和q3分别是三阶等效电路对应的常相角原件,z
q1
,z
q2
和z
q3
分别代表对应阻抗,则常相位角原件的阻抗可表示为:
[0021][0022]
其中,表示相角指数;q为比例因子;ω代表角频率。
[0023]
步骤302、建立电化学阻抗谱eis与弛豫时间分布drt关系函数,计算弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)并进行离散化处理;
[0024]
弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)表示为:
[0025][0026]
其中,r
pol
为阻抗的极化部分;g(τ)为个极化在总极化中的占比;τ为时间常数。
[0027]
离散化公式为:
[0028][0029]gi
为第i个极化在总极化的占比;n为个极化的总数;
[0030]
步骤303、通过阻抗z
exp
和阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部构建目标函数,采用tikhonov正则化方法,在最小二乘拟合上对目标函数施加约束,防止过拟合;
[0031]
目标函数如下:
[0032]
s(x)=||z

drt-z

exp
||2+||z

drt-z

exp
||2+γp(x)
[0033]
其中,z

drt
和z

drt
为阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部;z

exp
和z

exp
为总阻抗z
exp
的实部和虚部;||z

drt-z

exp
||2+||z

drt-z

exp
||2为残差拟合项;γp(x)为正则化项;γ为正则化参数,用于调节拟合残差项和正则化项之间的比例;
[0034]
拟合过程选择以gaussian函数作为核函数的径向基函数作为基函数。
[0035]
步骤304、使用粒子群滤波优化算法对拟合过程的参数进行优化,再用tikhonov正则化方法计算drt函数。
[0036]
步骤305、通过drt函数计算所得eis数据拟合ro,ri,rc和rm元件参数并记录。
[0037]
步骤306、将所记录的各个元件参数与drt曲线的峰值信息作为燃料电池的机理特征数,构成阻抗机理数据集x2:
[0038]
x2={xj,j=1,2,...,s},其中,s表示所提取的机理特征数。
[0039]
步骤四、结合阻抗数据特征x1和阻抗机理特征x2,构成阻抗特征x={x1,x2},并采用皮尔逊系数对所提取的各个特征信息和待测燃料电池的电压y进行相关性分析;
[0040]
采用如下公式:
[0041][0042]
σ
x
,σy分别代表两个不同数据各自的准差;e(x),e(y)分别代表两个不同数据各自的期望;
[0043]
步骤五、根据关联性剔除|ρ
x,y
|<δ的特征,剩余特征和燃料电池堆电压具有强相关性的特征数据集x
*
,用作剩余使用寿命预测模型的输入。
[0044]
δ为关联因子;
[0045]
步骤六、将特征数据集x
*
作为预测模型的输入,电池堆电压作为输出,训练数据驱动模型,以实现对燃料电池剩余使用寿命的预测。
[0046]
数据驱动模型包括但不限于高斯过程回归,深度学习算法等;
[0047]
采用高斯过程回归构建建模预测的过程如下:
[0048]
首先、给定数据集基于gpr构建输入与输出之间的映射关系:
[0049]
f~gp[m(x),k
xx

]
[0050]
其中,m(x)为均值函数:
[0051]
其中,σh为线性均值函数的超参数,为增广输入矩阵。
[0052]kxx

为协方差矩阵:
[0053]
其中,σf为特征的标准差,i表示特征长度比例,||
·
||表示欧几里得范数;x x

分别表示两个不同的点或向量;
[0054]
然后,基于映射关系,通过最大似然估计对gpr中的超参数进行优化,优化目标如下:
[0055][0056]
θ表示超参数,即拟合过程的参数;
[0057]
最后、对优化目标函数进行求导,计算最优超参数θ
*
,并基于θ
*
建立一个以燃料电池特征数据集为输入,燃料电池堆电压为输出的回归模型。
[0058]
步骤七、将测试集输入训练好的数据驱动模型中,基于置信区间绘制函数的图像,并输出测试集采样点电池堆电压的预测值和置信度,作为燃料电池剩余寿命的表征;
[0059]
相比于现有技术,本发明具有以下有益效果:
[0060]
1)、一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,能够对燃料电池进行系统建模,实现对燃料电池工作的电化学过程的精准量化,深度挖掘了电池内部质子传输、氧气转移和质量传输的状态变化,对电池的剩余使用寿命预测提供了可靠数据。
[0061]
2)、一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,通过皮尔逊系数对数据特征做关联分析,提取与电池寿命具有强关联的特征,剔除冗余特征对数据的影响,提高了模型的预测精度。
[0062]
3)、一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,在预测模型构建方面,除高斯过程回归外,knn等聚类回归算法,卷积神经网络等深度学习算法亦可作为驱动
模型以实现更高精度的在线预测。
附图说明
[0063]
图1为本发明一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法原理图;
[0064]
图2为本发明一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法流程图;
[0065]
图3为本发明采用的eis三阶等效电路图;
[0066]
图4为本发明弛豫分布下的等效电路图。
具体实施方式
[0067]
为了便于本领域普通技术人员理解和实施本发明,下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细描述。显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例,而不是全部的实施例,基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都应当属于本发明保护的范围。
[0068]
本发明一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,利用电化学阻抗谱eis(electrochemical impedance spectroscopy)数据,通过弛豫时间分布drt(distribution of relaxation times)分布建模,估计燃料电池剩余使用寿命。如图1所示,具体为:首先对燃料电池进行电化学阻抗谱测试,根据弛豫时间分布量化内部电化学过程参数,并将eis测试数据与电化学过程参数合并,共同构建原始特征数据集,根据皮尔逊相关系数分析,计算所提特征与电池堆电压寿命的相关程度,挑选强相关特征构建最优特征数据集,将其作为预测模型的输入,而后通过数据驱动法完成对燃料电池堆电压剩余使用寿命的预测。该方法能有效实现对燃料电池机理的深度分析,对燃料电池的剩余使用寿命做出可靠估计。
[0069]
如图2所示,具体步骤如下:
[0070]
步骤一、针对待测的燃料电池,进行老化试验和电化学阻抗谱测试,得到阻抗数据特征x1;
[0071]
针对老化的每个阶段,测量该阶段下每个频率对应的阻抗数据,共b个全频段阻抗数据;
[0072]
所有a个老化阶段下的所有测量数据,组成包含实部和虚部的数阻抗据集:
[0073]
x1={xi,i=1,2,...2b},
[0074]
其中xi表示第i个频率下a个老化阶段各自对应的阻抗数据;xi=[z1,z2,...,zj,...za]
t
,其中,zj表示第j个频率下阻抗实部或虚部。
[0075]
步骤二、待测燃料电池是由n个电池组成的电池堆,构建该待测燃料电池的电压数据集y;
[0076]
其中,yi=[y1,y2,...,y
l
,...yn]
t
,其中,y
l
为电池堆中第l个电池的电压。
[0077]
步骤三、根据待测燃料电池的电化学阻抗谱,构建相应的等效电路模型,提取燃料电池的阻抗机理特征x2;
[0078]
本发明以三阶等效电路为例,如图3所示,通过构建等效电路图,提取燃料电池的机理特征x2;具体过程如下:
[0079]
步骤301、构建三阶等效电路图以表征燃料电池的电化学阻抗过程,并计算测量的
电池总阻抗z
exp

[0080]
电池的总阻抗z
exp
表示为:
[0081][0082]
其中,ro表示欧姆电阻,ri表示质子传输极化电阻,rc表示氧气电荷传输极化电阻,rm表示质量传输极化电阻;q1,q2和q3分别是三阶等效电路对应的常相角原件,和分别代表对应阻抗,则常相位角原件的阻抗可表示为:
[0083][0084]
其中,表示相角指数;q为比例因子;ω代表角频率。
[0085]
步骤302、通过弛豫时间分布建立电化学阻抗谱eis与弛豫时间分布drt关系函数,计算弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)并进行离散化处理;
[0086]
弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)表示为:
[0087][0088]
其中,r
pol
为阻抗的极化部分;g(τ)为个极化在总极化中的占比;τ为时间常数。
[0089]
离散化公式为:
[0090][0091]gi
为第i个极化在总极化的占比;n为个极化的总数;该式可看作将eis视作一个由欧姆电阻和若干个rc元件的组合,如图4所示,其中,τi=r
ici

[0092]
离散化的目的是为了施加边界条件,在有限区间内通过离散化公式对其进行求解;
[0093]
步骤303、通过阻抗z
exp
和阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部构建目标函数,采用tikhonov正则化方法,在最小二乘拟合上对目标函数施加约束,防止过拟合;
[0094]
由于所测量阻抗仅包含部分频率,通过离散化公式无法求出精确的解析解,故采用tikhonov正则化方法,在最小二乘拟合上对目标函数施加约束,防止过拟合,目标函数如下:
[0095]
s(x)=||z

drt-z

exp
||2+||z

drt-z

exp
||2+γp(x)
[0096]
其中,z

drt
和z

drt
为阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部;z

exp
和z

exp
为总阻抗z
exp
的实部和虚部;||z

drt-z

exp
||2+||z

drt-z

exp
||2为残差拟合项;γp(x)为正则化项;γ为正则化参数,用于调节拟合残差项和正则化项之间的比例;防止过拟合和欠拟合的发生,从而提高拟合结果的可靠性。
[0097]
拟合过程选择以gaussian函数作为核函数的径向基函数作为基函数。
[0098]
步骤304、使用粒子群滤波优化算法对拟合过程的参数进行优化,再用tikhonov正则化方法计算drt函数。
[0099]
粒子群滤波优化算法包括不限于粒子群滤波,模拟退火等;
[0100]
步骤305、通过drt函数计算所得eis数据拟合ro,ri,rc和rm元件参数并记录。
[0101]
步骤304通过优化参数对eis数据进行优化,在用tikhonov正则化方法计算drt函数,通过分析eis数据和drt计算的数据之间的差异,若数据相差太大,则需要重新拟合,若数据误差不大,则可以通过drt函数计算的数据作为提取特征的来源。
[0102]
步骤306、将所记录的各个元件参数与drt曲线的峰值信息作为燃料电池的机理特征数,构成阻抗机理数据集x2:
[0103]
x2={xj,j=1,2,...,s},其中,s表示所提取的机理特征数。
[0104]
步骤四、结合阻抗数据特征x1和阻抗机理特征x2,构成阻抗特征x={x1,x2},并采用皮尔逊系数对所提取的各个特征信息和待测燃料电池的电压y进行相关性分析;
[0105]
采用如下公式:
[0106][0107]
σ
x
,σy分别代表两个不同数据各自的准差;e(x),e(y)分别代表两个不同数据各自的期望;cov(x,y)代表两个数据之间的方差;
[0108]
步骤五、根据关联性剔除|ρ
x,y
|<δ的特征,剩余特征和燃料电池堆电压具有强相关性的特征数据集x
*
,用作剩余使用寿命预测模型的输入。
[0109]
δ为关联因子;
[0110]
步骤六、将特征数据集x
*
作为预测模型的输入,电池堆电压作为输出,训练数据驱动模型,以实现对燃料电池剩余使用寿命的预测。
[0111]
数据驱动模型包括但不限于高斯过程回归,深度学习算法等;
[0112]
采用高斯过程回归构建建模预测的过程如下:
[0113]
首先、给定数据集基于gpr构建输入与输出之间的映射关系:
[0114]
f~gp[m(x),k
xx

]
[0115]
其中,m(x)为均值函数:
[0116]
其中,σh为线性均值函数的超参数,为增广输入矩阵。
[0117]kxx

为协方差矩阵,采用径向基函数作为gpr的核函数,即:
[0118]
其中,σf为特征的标准差,i表示特征长度比例,||
·
||表示欧几里得范数;x x

分别表示两个不同的点或向量;
[0119]
然后,基于映射关系,通过最大似然估计对gpr中的超参数进行优化,优化目标如下:
[0120][0121]
θ表示超参数,即拟合过程的参数;
[0122]
最后、对优化目标函数进行求导,计算最优超参数θ
*
,并基于θ
*
建立一个以燃料电池特征数据集为输入,燃料电池堆电压为输出的回归模型。
[0123]
步骤七、将测试集输入训练好的数据驱动模型中,基于置信区间绘制函数的图像,
并输出测试集采样点电池堆电压的预测值和置信度,作为燃料电池剩余寿命的表征;
[0124]
通过将训练所得的回归模型用作燃料电池堆电压预测分析,以测试集数据作为输入,通过回归方程计算,基于置信区间绘制函数的图像,并输出得到测试集采样点电池堆电压的预测值和置信度,作为燃料电池剩余寿命的表征。
[0125]
实施例:
[0126]
本实施例具体包括以下五方面进行燃料电池的寿命预测:数据采集;特征提取;特征筛选;模型构建;寿命预测。
[0127]
在数据采集方面,采用eis分析仪,通过控制负载电流,循环水温,气体流量和吹扫周期,设定循环工况自动运行,循环工况可根据燃料电池用途而定,采集燃料电池老化过程阻抗与堆电压的数据,用于特征提取。
[0128]
通过构建高阶rc模型,利用弛豫时间分布的方法对实部和虚部阻抗建立方程,加入正则化因子求解分布函数,并验证drt函数的可靠性,绘制时间尺度曲线,提取drt曲线上的峰值特征。再构建三阶等效电路,基于研究表明,在电池老化过程中,电化学参数均会随着老化过程发生变化,通过时间弛豫分析量化变化规律,同时,将eis分析仪测得的电化学阻抗数据与drt曲线峰值信息、等效电路模型拟合电化学参数相组合,构成高维特征数据,完成特征提取。
[0129]
本发明采用的特征降维方法是皮尔逊相关系数,通过计算每个特征与电池老化之间的相关性,剔除其中的弱相关特征,不仅能够实现对特征数据的降维,也为实现高精度预测奠定条件。
[0130]
在预测模型构建方面,本发明通过构建高斯过程回归模型来预测燃料电池的堆电压,以实现对剩余寿命的预测,但本方法不局限于此,模型构建过程也可采用knn等聚类回归算法,卷积神经网络等深度学习算法,实现更高精度的预测模型构建。
[0131]
将所得的时间序列特征数据导入模型以实现模型构建,同时可采用损失函数对模型精度进行评估,采用惩罚函数对预测模型进行调整,即在完成模型构建后,通过对模型输入新的特征数据,该模型能准确完成对剩余使用寿命的预测。

技术特征:
1.一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,具体步骤如下:首先对待测的燃料电池进行电化学阻抗谱测试,得到阻抗数据特征x1;然后,根据待测燃料电池的电化学阻抗谱,构建相应的等效电路模型,根据弛豫时间分布量化内部电化学过程参数,提取燃料电池的阻抗机理特征x2;结合阻抗数据特征x1和阻抗机理特征x2,构成阻抗特征x={x1,x2},作为原始特征数据集;采用皮尔逊系数对所提取的各个特征信息和待测燃料电池的电压y进行相关性分析;根据关联性剔除|ρ
x,y
|<δ的特征,δ为关联因子;剩余特征和燃料电池堆电压具有强相关性的特征数据集x
*
,用作剩余使用寿命预测模型的输入,训练数据驱动模型;最后,将测试集输入训练好的数据驱动模型中,基于置信区间绘制函数的图像,并输出测试集采样点电池堆电压的预测值和置信度,作为燃料电池剩余寿命的表征;通过数据驱动法完成对燃料电池堆电压剩余使用寿命的预测。2.如权利要求1所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述阻抗数据特征x1具体为:针对老化的每个阶段,测量该阶段下对应的b个全频段阻抗数据;所有a个老化阶段下的所有测量数据,组成包含实部和虚部的数阻抗据集:x1={x
i
,i=1,2,...2b},其中x
i
表示第i个频率下a个老化阶段各自对应的阻抗数据;x
i
=[z1,z2,...,z
j
,...z
a
]
t
,其中,z
j
表示第j个频率下阻抗实部或虚部。3.如权利要求1所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述待测燃料电池的电压y中,y
i
=[y1,y2,...,y
l
,...y
n
]
t
;其中,y
l
为电池堆中第l个电池的电压,n为待测燃料电池的电池堆中电池个数。4.如权利要求1所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述阻抗机理特征x2的提取过程如下:步骤301、构建三阶等效电路图以表征燃料电池的电化学阻抗过程,并计算测量的电池总阻抗z
exp
;电池的总阻抗z
exp
表示为:其中,r
o
表示欧姆电阻,r
i
表示质子传输极化电阻,r
c
表示氧气电荷传输极化电阻,r
m
表示质量传输极化电阻;q1,q2和q3分别是三阶等效电路对应的常相角原件,和分别代表对应阻抗;步骤302、建立电化学阻抗谱eis与弛豫时间分布drt关系函数,计算弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)并进行离散化处理;弛豫时间下的阻抗z
drt
(ω)表示为:其中,r
pol
为阻抗的极化部分;g(τ)为个极化在总极化中的占比;τ为时间常数;
离散化公式为:g
i
为第i个极化在总极化的占比;n为个极化的总数;步骤303、通过阻抗z
exp
和阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部构建目标函数,采用tikhonov正则化方法,在最小二乘拟合上对目标函数施加约束,防止过拟合;目标函数如下:s(x)=||z'
drt-z'
exp
||2+||z

drt-z

exp
||2+γp(x)其中,z'
drt
和z

drt
为阻抗z
drt
(ω)的实部和虚部;z'
exp
和z

exp
为总阻抗z
exp
的实部和虚部;||z'
drt-z'
exp
||2+||z

drt-z

exp
||2为残差拟合项;γp(x)为正则化项;γ为正则化参数,用于调节拟合残差项和正则化项之间的比例;步骤304、使用粒子群滤波优化算法对拟合过程的参数进行优化,再用tikhonov正则化方法计算drt函数;步骤305、通过drt函数计算所得eis数据拟合r
o
,r
i
,r
c
和r
m
元件参数并记录;步骤306、将所记录的各个元件参数与drt曲线的峰值信息作为燃料电池的机理特征数,构成阻抗机理数据集x2:x2={x
j
,j=1,2,...,s},其中,s表示所提取的机理特征数。5.如权利要求4所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述步骤301中,和分别代表对应阻抗,则常相位角原件的阻抗可表示为:其中,表示相角指数;q为比例因子;ω代表角频率。6.如权利要求4所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述步骤303中,拟合过程选择以gaussian函数作为核函数的径向基函数作为基函数。7.如权利要求1所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述相关性分析采用如下公式:σ
x
,σ
y
分别代表两个不同数据各自的准差;e(x),e(y)分别代表两个不同数据各自的期望。8.如权利要求1所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述数据驱动模型包括但不限于高斯过程回归,深度学习算法。9.如权利要求8所述的一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,其特征在于,所述采用高斯过程回归构建建模预测的过程如下:首先、给定数据集基于gpr构建输入与输出之间的映射关系:f~gp[m(x),k
xx'
]
其中,m(x)为均值函数:其中,σ
h
为线性均值函数的超参数,为增广输入矩阵;k
xx'
为协方差矩阵:其中,σ
f
为特征的标准差,i表示特征长度比例,||
·
||表示欧几里得范数;x x'分别表示两个不同的点或向量;然后,基于映射关系,通过最大似然估计对gpr中的超参数进行优化,优化目标如下:θ表示超参数,即拟合过程的参数;最后、对优化目标函数进行求导,计算最优超参数θ
*
,并基于θ
*
建立一个以燃料电池特征数据集为输入,燃料电池堆电压为输出的回归模型。

技术总结
本发明公开了一种基于阻抗谱弛豫时间分布的燃料电池寿命预测方法,属于燃料电池领域;针对待测的燃料电池,进行电化学阻抗谱测试,得到数据特征X1;然后,构建相应的等效电路模型,提取燃料电池的阻抗机理特征X2;采用皮尔逊系数对所提取的特征X1和X2以及燃料电池电压Y进行相关性分析;根据关联性剔除|ρ


技术研发人员:杨世春 孙也凡 张正杰 舒唯 杨恺熠 金云涛 闫啸宇 李兴虎
受保护的技术使用者:北京航空航天大学
技术研发日:2023.07.13
技术公布日:2023/9/7
版权声明

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